Eine bemerkenswerte Leistung zeigte Raft als Gangster Guido Rinaldo in Howard Hawks Klassiker "Scarface" (1932). Danach spielte Raft fast zwei Jahrzehnte erfolgreich den Übertäter oder den finsteren, undurchsichtigen Gesellen. Etwa in "Flucht vor dem Gestern" (1933), "Der gläserne Schlüssel" (1935), "Jeden Abend um acht" (1935), "Schiffbruch der Seelen" (1937), "Todesangst bei jeder Dämmerung" (1939), "Nachts unterwegs" (1940), "Zwölf Monate Bewährung" (1940), "Herzen in Flammen" (1941) und "Spion im Orientexpress" (1942).
Doch Ende der Vierzigerjahre geriet Raft mehr und mehr in Vergessenheit, spielte meist nur noch in billigen Produktionen und ging in der Hoffnung auf gute Kritiken nach Europa. Doch dieses Unterfangen stellte sich als Trugschluss heraus. Mitte der 50er versuchte er sich dann als Serienheld in "I Am The Law", ein Fehlschlag, der seinen finanziellen Status arg diskreditierte. Trotzdem bot er noch einige gute Vorstellungen als düsterer Gangster etwa in "Die Spinne" (1954),"Heißes Pflaster" (1954), "In 80 Tagen um die Welt" (1956), "Manche mögen's heiß" (1959) oder "Frankie und seine Spießgesellen" (1960).
1959 verlor er dann auch noch durch die Revolution in Kuba sein Spielcasino in Havanna, dass von der Castro-Regierung einfach geschlossen wurde. Hinzu kamen enorme Steuer-Schulden gegenüber der amerikanischen Regierung. Mitte der Sechziger durfte er dann wegen seiner Verbindungen zur Unterwelt auch nicht mehr nach England reisen, wo er immerhin noch Manager eines Spielklubs gewesen war. So waren die meisten seiner filmischen Aktivitäten nach 1960 meist auch nur auf Cameos wie etwa in "Die Heulboje" (1964),"Casino Royale" (1967) oder "Sam Marlowe, Privatdetektiv" (1980) beschränkt. 1961 porträtierte ihn Ray Danton in der Biografie "The George Raft Story".
Weitere Filme mit George Raft: "Quick Millions" (1931), "Winner Take All" (1932), "Love Is A Racket" (1932), "It Had To Happen" (1936), "Du und ich" (1938), "Background To Danger" (1943) und "Lucky Nick Cain" (1951).