Danach sah man ihn bald in Dieter Kehlers gelungener Komödie "Gartenkrieg" (1994), wo er ein kleine Rolle als Sohn von Hans-Peter Korff spielte. Der Durchbruch gelang ihm allerdings erst als Sohn von Mario Adorf in Dieter Wedels gefeierten Mehrteiler "Der Schattenmann" (1994). Größere Bekanntheit erlangte er dann 1996 mit seinem Auftritt in dem TV-Film "Crashkids", die Geschichte einer Gruppe von Berliner Kindern, die zum Zeitvertreib gestohlene Wagen vor die Wand setzen. Anschließend stand Harloff für das Fernsehspiel "Kinder ohne Gnade" (1996) vor der Kamera. In dem TV-Thriller "Der Skorpion" (1996) von Dominik Graf spielte er den Extasy-abhängigen Sohn von Ermittler Heiner Lauterbach. Außerdem wirkte er in Sendereihen wie "Tatort", "Ein Fall für Zwei", "Die Kommissarin", Peter Strohm", "Faust", "Die Notärztin" und "Die Weltings" mit.
Im Kino sah man Marek Harloff als Fürsorgezögling Kress 1995 an der Seite von Götz George in "Der Totmacher" (1995), neben Benno Fürmann und Vadim Glowna in "Candy" (1998), und als Verwalter für Ferienhäuser, der Gangstern auf die Spur kommt, in Thomas Roths "Kaliber Deluxe" (1999). 1997 stand Marek Harloff außerdem am Thalia Theater Hamburg in "Baal" auf der Bühne.
Weitere Filme mit Marek Harloff: "Helgoland Babylon", "Nina - Vom Kinderzimmer ins Bordell", "Härtetest" (alle 1997), "Tatort - Der Heckenschütze" (1998), "Drachenland", "Stille Nacht - Heilige Nacht", "Der Schrei des Schmetterlings" mit Hannelore Elsner, "Bella Block - Tod eines Mädchens" mit Hannelore Hoger), "Stunde des Wolfs" (alle 1999), "Babykram ist Männersache" mit Matthias Koeberlin), "Vergiss Amerika" (beide 2000), "99euro-films" (2001), "Die Wunde" (2002), "Tatort - Der schwarze Troll", "Pipermint... das Leben, möglicherweise" (beide 2003), "Blackout Journey" (2004), "Bella Block - ... denn sie wissen nicht, was sie tun", "Kommissarin Lucas - Das Verhör" (beide 2005), "Komm näher", "Jagdhunde" (beide 2006), "Alles Lüge - Auf der Suche nach Rio Reiser" (2007), "Marie Brand und die Nacht der Vergeltung", "Ghosted" (beide 2009), "Hannah Mangold & Lucy Palm" (2012), "Unsere Mütter, unsere Väter", "Tatort - Türkischer Honig" (beide 2013).