Was in erster Linie in Erinnerung bleibt, sind seine Augen, die - faszinierend dunkel - eine gewisse Traurigkeit ausstrahlen. Für Marc Forster waren es genau diese Augen, die ihn dazu bewegten, Mathieu Amalric zum Bond-Bösewicht zu machen. Doch sah der Regisseur keine Trauer im Blick des französischen Ausnahmeschauspielers, sondern den Teufel höchstpersönlich. Beste Voraussetzungen für die Rolle des kriminellen Geschäftsmannes Dominic Greene, den Gegenspieler des 00-Agenten. Sicherlich ist "James Bond 007 - Ein Quantum Trost" sein bisher größter kommerzieller Erfolg, doch schauspielerisch konnte er auch schon vorher überzeugen.
In Julian Schnabels "Schmetterling und Taucherglocke" sind es einmal mehr seine Augen, die im Mittelpunkt der Story stehen. Mathieu Amalric spielt in dem Drama Jean-Dominique Bauby, den ehemaligen Chefredakteur der "Elle", der im Alter von 43 Jahren einen Gehirnschlag erlitt und daraufhin ans Bett gefesselt war. Vollkommen gelähmt wurde aus dem Society-Löwen von heute auf morgen ein Pflegefall, der sich nur mittels Augenblinzeln verständigen konnte. Das hinderte Jean-Dominique Bauby aber nicht daran, seine Biografie zu diktieren. Der Film beruht auf dieser Biografie, und Mathieu Amalric gelingt eindrucksvoll die Darstellung des gelähmten Bauby. Für seine Rolle wurde er mit dem Prix Lumières und dem César als bester Hauptdarsteller ausgezeichnet.
1984 gibt Mathieu Amalric, der nie eine Schauspielausbildung absolviert hat, sein Filmdebüt in Otar Iosselianis "Die Günstlinge des Mondes". Seinen Ruf als hervorragender Schauspieler erhält er aber erst im Laufe der Neunzigerjahre, als er in einer Vielzahl französischer Filme zu sehen ist. 1994 bekommt er für seine Darstellung des Paul Dedalus in Arnaud Desplechins Komödie "Ich und meine Liebe" den César für den besten männlichen Nachwuchsschauspieler und auch seine Interpretation des Sebastien in der Kriminalkomödie "Tagebuch des Verführers" fällt den Kritikern und dem Publikum positiv auf. Nach weiteren beeindruckenden Auftritten wagt Mathieu Amalric 2005 einen Ausflug nach Hollywood.
In Steven Spielbergs "München" spielt er an der Seite von Eric Bana dessen französischen Informanten. Das internationale Publikum wird auf den Franzosen mit den großen Augen aufmerksam und mit Sofia Coppolas "Marie Antoinette" folgt eine weitere amerikanische Produktion. Im Anschluss kehrt er nach Frankreich zurück und bleibt erst einmal dem dortigen Kino treu. Mit dem bereits erwähnten Drama "Schmetterling und Taucherglocke" liefert er seine bis dahin erfolgreichste schauspielerische Leistung ab. Ähnlich beeindruckend ist sein Auftritt in "Ein Geheimnis" an der Seite von Patrick Bruel und Cécile De France.
Mathieu Almaric, der selbst gerne damit kokettiert, dass er als Schauspieler ein Blender und eigentlich ein besserer Regisseur sei, brachte 1996 seinen ersten Film auf die Leinwand. "Es wird aufgegessen" ein halb-autobiographisches Werk, das auf humorvolle Weise sein Elternhaus parodiert. Außerdem führte er bei "Le Stade de Wimbledon" und "Gleichstellung" Regie, für die er - wie auch für "Es wird aufgegessen" - die Drehbücher verfasste. 2010 schließlich inszenierte er das Drama "Tournée", in dem er auch die Hauptrolle übernahm.
Weitere Filme mit Mathieu Almaric: "Vert quoi vers où" (1991), "Die Wache", "Jagd auf Schmetterlinge" (beide 1992), "Les Yeux au plafond" (1993), "Lettre pour L..." (1994), "Tom est tout seul" (1995), "Genealogien eines Verbrechens" (1996), "Alice und Martin", "On a tres peu d'amis" (beide 1997), "Dieu seul me voit", "Das Ende der Unschuld" (beide 1998), "Trois ponts sur la rivière", "Marabus" (beide 1999), "La Fausse suivante", "L'Affaire Marcorelle", "La Brèche de Roland" (alle 2000), "Zaïde, un petit air de vengeance", "Amour d'enfance", "Montag Morgen" (alle 2001), "Les Naufragés de la D17", "Lulu", "C'est le bouquet!" (alle 2002), "Un homme, un vrai", "Mes enfants ne sont pas comme les autres", "Inquiétudes" (alle 2003), "Cuadrilátero", "Les Parallèles", "Das Leben ist seltsam", "Le Pont des Arts", "Au large de Bad Ragaz" (alle 2004), "La Moustache", "Les Mâtines", "Ich sah den Mord an Ben Barka", "Comme James Dean", "Avaler des couleuvres" (alle 2005), "Chanson d'Amour", "Les Signes", "Fragments sur la grâce", "Un lever de rideau", "Le Grand appartement" (alle 2006), "La Question humaine", "Michou d'Auber", "Actrices - oder der Traum aus der Nacht davor", "Die Geschichte des Richard O." (alle 2007), "57000 km zwischen uns", "Ein Weihnachtsmärchen", "De la guerre", "Public Enemy No. 1 - Todestrieb" (alle 2008), "Vorsicht Sehnsucht" (2009), "Adèle und das Geheimnis des Pharaos" (2010), "Huhn mit Pflaumen" (2011), "Cosmopolis" (2012), "Venus im Pelz", "Grand Budapest Hotel" (beide 2013).